De hoge olieprijzen en eindige oliereserves zijn een zeer actueel thema en stimuleren het onderzoek naar alternatieve energiebronnen, zoals aardgas, steenkool en biomassa. De laatste jaren werd veel aandacht besteed aan het gebruik van methanol dat gevormd kan worden uit deze alternatieve grondstoffen. Methanol kan immers omgezet worden in lichte olefines, zoals etheen en propeen, die cruciale basiscomponenten vormen voor onze huidige chemische industrie. De eigenlijke omzetting van methanol naar olefines (methanol-to-olefins of MTO) gebeurt m.b.v. zure microkristallijne materialen, nl. zeolieten of zeotype materialen. Deze materialen beschikken over een netwerk van kanalen en poriën waarbinnen kleine moleculen kunnen diffunderen en reageren. Het Centrum voor Moleculaire Modellering heeft een grote expertise naar de zoektocht van reactiemechanismen in verschillende zeolieten. Dit werk werd recent uitgebreid naar de studie van diffusie van de belangrijkste reactanten en producten in het nanoporeuze materiaal. In deze thesis zal in eerste instantie de belangrijke H-SAPO-34 katalysator bestudeerd worden. Deze katalysator heeft ruime kooien, die met elkaar verbonden zijn via kleine vensters (nl. 8-ringen). Deze kleine vensters verhinderen de diffusie van grotere componenten en bijgevolg is de katalysator selectief naar lichte olefines zoals etheen en propeen. De specifieke topologie zorgt er dus voor dat dit materiaal zeer geschikt is voor het MTO proces.

Het doel van deze masterthesis is het berekenen van zelfdiffusiecoëfficiënten van kleine moleculen in nanoporeuze materialen. Daarbij zal de chabaziettopologie (van o.a. H-SAPO-34) als eerste bestudeerd worden; verdere uitbreiding naar andere zeolitische materialen is mogelijk. Voor de beoogde simulaties wordt het nanoporeuze materiaal gemodelleerd aan de hand van een eenheidscel (of bij uitbreiding een supercel, indien de initiële eenheidscel te klein is) die via periodieke randvoorwaarden in de ruimte wordt herhaald. Op die manier wordt de periodiciteit van het zeolietmateriaal zo goed mogelijk behouden, zoals geїllustreerd in Figuur 1. De diffusie van reactanten en producten van het MTO proces zal gesimuleerd worden via moleculaire dynamicasimulaties, waarbij de bewegingsvergelijkingen van Newton worden opgelost om het gedrag van het zeolietmateriaal met daarin een kleine diffunderende molecule te voorspellen bij een eindige temperatuur. De eerste stap is het berekenen van diffusiecoëfficiënten van de kleine moleculen (het reactant methanol en de producten etheen en propeen) in een leeg katalysatormateriaal. Vervolgens zullen er grotere molecules, die cokescomponenten representeren, in de katalysator geplaatst worden om deactivatie in rekening te brengen. Er wordt namelijk altijd aangenomen dat deze grotere cokesmoleculen de diffusie doorheen het nanoporeuze materiaal blokkeren, en het zal in detail onderzocht worden binnen deze masterthesis of simulaties die aanname bevestigen.

Het Centrum voor Moleculaire Modellering heeft reeds veel ervaring met het modelleren van nanoporeuze katalysatoren en beschikt over de nodige computerinfrastructuur om het onderzoek aan dergelijke grote en complexe materialen - die zowel wetenschappelijk als industrieel relevant zijn - mogelijk te maken. In dit thesisonderwerp zullen zowel kwantummechanica als moleculaire mechanica (klassieke krachtvelden) aan bod komen, aangezien de onderzochte systemen groot zijn. De resultaten zullen ook vergeleken worden met experimentele waarden.
Het voorgestelde onderzoekswerk is uitdagend en afwisselend, en vereist zowel technische vaardigheden als creativiteit en chemisch inzicht. Er is geen voorkennis van kwantumfysische computerpakketten vereist; geїnteresseerde studenten krijgen de nodige opleiding hieromtrent. Binnen het CMM wordt er een intense begeleiding voorzien tijdens het volledige masterjaar. Dit onderzoek kadert in een ruim onderzoeksthema binnen de groep, en de beoogde resultaten zijn zeer relevant voor verder onderzoek binnen de heterogene katalyse.