In de chemische industrie worden nanoporeuze materialen veelvuldig gebruikt voor scheidingsoperaties en chemische conversies. In beide gevallen wordt gebruik gemaakt van het grote beschikbare oppervlak en volume die deze materialen karakteriseren. Zowel bij het selectief scheiden van multicomponenten mengsels als bij het chemisch converteren van reactanten, moeten gastmoleculen eerst adsorberen in het nanoporeuze materiaal. Het bepalen van de mate waarin een bepaalde component adsorbeert in een gegeven materiaal, levert belangrijke inzichten op. Recent ontwikkelde simulatietechnieken laten toe om adsorptie van verschillende gastmoleculen in een grote variëteit aan materialen te berekenen. Het bepalen van accurate adsorptie-isothermen bij gegeven procescondities (druk, temperatuur, ...) vormt een belangrijk startpunt voor de simulatie van verdere processen in het nanoporeuze materiaal.

Een voorbeeld van een belangrijk industrieel proces is de omzetting van methanol naar olefines (methanol-to-olefins of MTO). Deze conversie wordt gekatalyseerd door zeoliet- of zeotype materialen. De voeding voor dit proces bestaat uit puur methanol of methanol-water mengsels. De centrale onderzoeksvraag in deze thesis is hoe accurate adsorptie-isothermen kunnen berekend worden voor dit complex systeem. Die leveren vervolgens cruciale informatie over de belading en de samenstelling van water-methanolmengsels in het zeoliet (Figuur 1). Bovendien vertonen zeolieten een grote mate van flexibiliteit bij hoge temperaturen. De invloed van deze flexibiliteit op adsorptie-isothermen is vandaag de dag nog niet volledig doorgrond.

Figuur 1: Adsorptie van een water-methanol mengsel in de gasfase (links) in een zeoliet (rechts).

Doelstelling Het doel van deze thesis is het modelleren van accurate adsorptie-isothermen in zeolieten. Als case study wordt het MTO-proces bestudeerd. Zowel de adsorptie van pure componenten (methanol of water) als van mengsels (methanol-water mengsels) zal het onderwerp vormen van deze thesis. Ten eerste zal op basis van beschikbare literatuurdata een goede keuze van het model gemaakt worden. Vervolgens zullen geavanceerde Monte Carlo simulaties worden uitgevoerd om de adsorptie-isothermen te bepalen. Hierbij zal getracht worden om de roosterflexibiliteit van het materiaal zo accuraat mogelijk in rekening te brengen. In het kader van dit project heeft het Centrum voor Moleculaire Modelering een nauwe samenwerking met zowel een onderzoeksgroep waarin het theoretisch kader voor deze simulaties ontwikkeld wordt als een onderzoeksgroep waarin relevante experimenten uitgevoerd worden. Beide elementen dragen bij tot het opstellen van realistische modellen. Verder heeft het Centrum voor Moleculaire Modellering reeds ervaring met het modelleren van adsorptie in nanoporeuze katalysatoren en beschikt het over de nodige computerinfrastructuur om het onderzoek aan dergelijke grote en complexe materialen - die zowel wetenschappelijk als industrieel relevant zijn - mogelijk te maken. Het voorgestelde onderzoekswerk is uitdagend en afwisselend, en vereist zowel technische vaardigheden als creativiteit en inzicht.